Quelltext der Seite Anthropogenes Iod-129 in der Umwelt

'''[[Anthropogen]]es Iod-129 (<sup>129</sup>I) in der Umwelt''', welches durch Freisetzungen aus oberirdischen [[Kernwaffenversuch]]en und der [[Wiederaufarbeitung|Aufbereitung von Kernbrennstoffen]] erzeugt wird, überdeckt die natürliche Erzeugung von <sup>129</sup>I<ref>[[CAS-Nummer]] {{CASRN|15046-84-1}}</ref> durch [[Spallation]] am [[Xenon]] der Atmosphäre und über spontane [[Kernspaltung]]. <sup>129</sup>I ist mit einer Halbwertszeit von 15,7 Mio. Jahren das langlebigste Radioisotop des Elements [[Iod]].

== Erzeugung und Zerfall ==
=== Relevante Kernreaktionen ===
* [[Spallation]] an [[Xenon]]
* [[Kernspaltung|Thermische Spaltung]] von [[Uran|<sup>235</sup>U]] (Spaltausbeute: 0,71 %<ref name="iaea">[http://www-nds.iaea.org/sgnucdat/c3.htm Cumulative Fission Yields], [[IAEA]]</ref>)
* [[Kernspaltung|Spontanspaltung]] von [[Uran|<sup>238</sup>U]]
* [[Neutroneneinfang]] an [[Tellur]] (Schnelle Neutronen: <sup>130</sup>Te (n,2n) <sup>129</sup>Te → <sup>129</sup>I, langsame Neutronen: <sup>128</sup>Te (n,γ) <sup>129</sup>Te → <sup>129</sup>I)

Aufgrund seiner langen Halbwertszeit, der hohen Spaltausbeute und seiner Beweglichkeit in der Umwelt ist Iod-129 von hoher Bedeutung bei der Langzeitbetrachtung von Lagerstätten für abgebrannte Kernbrennelemente.

=== Natürliche Produktion ===
Zur natürlichen Produktion von Iod-129 tragen folgende Quellen bei:
* Spontanspaltung von <sup>238</sup>U im Ozean
* Auswaschung von Spaltprodukten aus Gestein
* Freisetzung von Spaltprodukten durch vulkanische Aktivität
* Produktion durch kosmische Strahlung (Spallation an Xenon)
* Eintrag durch extraterrestrische Materie (Neutroneneinfang an Tellur)

Alle natürlichen Quellen zusammen belaufen sich auf 3,6·10<sup>19</sup> Atome pro Jahr.<ref>Michael J. M. Wagner: ''Mittelschwere Radionuklide: Neue Nachweismethoden und Anwendungen von Nickel-59, Zinn-126 und Iod-129.'' Doktorarbeit, Zürich 1995. (a) Anhang F. [http://wagnertech.de/download/DissertationMichaelWagner.pdf Download]</ref> Diese Produktionsrate führt zu einem Verhältnis von <sup>129</sup>I/I ≈ 10<sup>−12</sup>.<ref>U. Fehn, G. R. Holdren, D. Elmore, T. Brunelle, R. Teng, P. W. Kubik: ''Determination of natural and anthropogenic <sup>129</sup>I in marine sediments.'' In: ''Geophys. Res. Letters.'' Band 13, 1986, S. 137.</ref>

=== Anthropogene Produktion ===
Die [[anthropogen]]e Produktion von <sup>129</sup>I übersteigt heutzutage die natürliche und wird im weiteren Verlauf dieses Artikels diskutiert. Typische Messwerte im Iod der Schilddrüse zeigen Werte für Europa von <sup>129</sup>I/I ≈ 10<sup>−8</sup>.<ref name="Han93">J. Handl, E. Oliver, D. Jakob, K. J. Johanson, P. Schuler: ''Biospheric <sup>129</sup>I concentrations in the pre-nuclear and nuclear age.'' In: ''Health Physics.'' Band 65, 1993, S. 265.</ref>

=== Zerfall ===
<sup>129</sup>I geht zu 100 % durch [[Betastrahlung#Beta-Minus-Zerfall|Beta-Minus-Zerfall]] in <sup>129</sup>Xe über. Dieses emittiert teils prompt, teils als [[Kernisomer]] mit der Halbwertszeit 8,8 h, ein Gammaquant der Energie 40 keV.<ref name="Nuklidkarte">G. Pfennig, H. Klewe-Nebenius, W. Seelmann-Eggebert: ''Nuklidkarte.'' Forschungszentrum Karlsruhe, 1998.</ref>

== Globaler Iodkreislauf ==
[[Datei:Globaler Iodkreislauf.jpg|mini|Globaler Iodkreislauf]]
Der globale Iodzyklus lässt sich für langfristige Effekte wie nebenstehend darstellen.<ref name="PaperWagner">M. J. M. Wagner, B. Dittrich-Hannen, H.-A. Synal, M. Suter, U. Schotterer: ''Increase of <sup>129</sup>I in the environment.'' In: ''Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B.'' Band 113, 1996, S. 490.</ref> Die Zahl links oben in jeder Box gibt die mittlere Aufenthaltsdauer von Iod in Jahren an. Die Zahlen an den Pfeilen zeigen, wie sich das eine Box verlassende Iod verteilt.

Aufgrund seiner langen Lebensdauer nimmt <sup>129</sup>I am gesamten Iodkreislauf teil. Da der Transport von <sup>129</sup>I aus den Ozeanen auf das Land sehr effektiv ist, dominiert dieser Transportweg über den Fluss kosmogen produzierten Iods.

== Nachweis von <sup>129</sup>I ==
Aufgrund seiner langen Halbwertszeit und seiner niedrigen Gammaenergie sind Nachweismethoden, die den Zerfall registrieren, bei <sup>129</sup>I sehr ineffizient. Üblicherweise wird <sup>129</sup>I daher [[Beschleuniger-Massenspektrometrie|massenspektrometrisch]] nachgewiesen.

== Daten vom Fiescherhorngletscher ==

=== Probennahme und Aufbereitung ===
In den Schweizer Alpen wurde im Jahre 1988 am [[Grosses Fiescherhorn|Fiescherhorngletscher]] (Berner Oberland) in 3950 m Höhe von der Universität Bern ein 76 m langer Eisbohrkern mit 75 mm Durchmesser genommen<ref>F. Stampfli: ''Ionenchromatographische Analysen an Eisproben aus einem hochgelegenen Alpengletscher.'' Lizentiatsarbeit, Inst. anorg. anal. und phys. Chemie, Universität Bern, 1989.</ref> Ziel der <sup>129</sup>I-Messungen an diesem Bohrkern war es, die Depositionsrate von <sup>129</sup>I zu bestimmen und die Quellen anthropogenen <sup>129</sup>I zu identifizieren. Ein Viertel des Querschnitts (10,7 cm<sup>2</sup>) wurde zur Messung der Radiokuklide <sup>3</sup>H, <sup>10</sup>Be, <sup>36</sup>Cl, <sup>41</sup>Ca, <sup>129</sup>I und <sup>137</sup>Cs verwendet. Zur Datierung wurde das Maximum der Tritiumwerte ermittelt und damit das Jahr 1963, das Jahr mit dem größten Fallout aus oberirdischen [[Kernwaffentest|Kernwaffenversuchen]], identifiziert. Unter der Annahme, dass die jährlichen Akkumulationsraten etwa konstant sind, wurden vom Jahr 1963 ausgehend Jahresproben erstellt.

Das gesamte Eis eines Jahres wurde zu einer Probe verarbeitet. Zu jeder Probe wurden zwischen 3 mg und 7 mg Iod in Form von
I<sup>-</sup> resp. IO<sub>3</sub><sup>-</sup> zugefügt und mittels [[Ionentauscher]] abgetrennt. Über die Messung des
<sup>129</sup>I/I-Verhältnisses konnte aus dem Probenquerschnitt und der Annahme, dass sich der komplette
<sup>129</sup>I-Fallout in der Probe vorhanden ist, die Ablagerung durch Niederschläge errechnet werden, die in nebenstehender Abbildung zu sehen ist.<ref name="DissWa">Michael J. M. Wagner: ''Mittelschwere Radioniklide: Neue Nachweismethoden und Anwendungen von Nickel-59, Zinn-126 und Iod-129.'' Doktorarbeit, Zürich 1995. (b) Kapitel 4.4. [http://wagnertech.de/download/DissertationMichaelWagner.pdf Download]</ref>
[[Datei:I129Fiescherhorn.jpg|mini|I-129-Niederschlag am Fiescherhorn (Schweiz):<br />
Punkt-Strich "Berechneter Bombenfallout"<br />
Dreiecke "Aus Cs-137-Daten berechneter I-129-Fallout"<br />
Gestrichelte Linie "Abschätzung aus der Zunahme der atmosphärischen Kr-85-Konzentration"<br />
Kreise "Baumringdaten Karlsruhe"]]

=== Vergleich mit anderen Daten ===
Unter Zuhilfenahme des oben dargestellten Modells des globalen Iodkreislaufs wurden für die Berechnung folgende Annahmen gemacht:
* Hauptquelle des <sup>129</sup>I sind die großen Bomben mit einer Sprengkraft von über 1 Mt TNT-Äquivalent (≅ 5·10<sup>15</sup> J ≅ 1,6·10<sup>26</sup> Spaltungen).
* Diese Bomben gewinnen die Energie zur Hälfte aus Kernfusion (keine <sup>129</sup>I Produktion) und zur anderen Hälfte aus der Schnellspaltung von <sup>238</sup>U.
* Es wurden nur Kernwaffentests der Nordhalbkugel berücksichtigt.
* Nur die Hälfte des produzierten <sup>129</sup>I erreicht die Stratosphäre und wird gemäß dem Modell verteilt.
* Eine Auflistung der berücksichtigten Kernwaffentests findet sich hier.<ref name="DissWa" />

Im selben Eisbohrkern wurden <sup>137</sup>Cs-Aktivitäten gemessen. Diese wurden mit dem Verhältnis der entsprechenden Ausbeuten bei der Schnellspaltung umgerechnet.

<sup>85</sup>Kr ist wie <sup>129</sup>I ein Spaltprodukt. Als Edelgas durchmischt es sich sehr schnell mit der Atmosphäre. Auf dem Schauinsland im Schwarzwald (1240 m, Baden-Württemberg, D) werden seit 1955 die <sup>85</sup>Kr-Konzentrationen in der Luft gemessen. Kurzzeitige Ausschläge werden dabei als lokale Effekte, d.&nbsp;h. als Emissionen der europäischen Wiederaufarbeitungsanlagen interpretiert.<ref>Ch. Schiffmann: ''Messung und Interpretation von Kr-85-Aktivitäten in Hydrologie- und Bodengasproben.'' Lizentiatsarbeit, Physikalisches Institut, Universität Bern, 1993.</ref> Aus diesen Werten wurde auf die Emission von <sup>129</sup>I, das ebenfalls bei der Wiederaufarbeitung freigesetzt wird, geschlossen.<ref name="DissWa" />

An einer Robinie (Robinia pseudoacacia), die in 1 km Abstand vom Abluftkamin der [[Kerntechnische Entsorgung Karlsruhe|Versuchswiederaufarbeitunganlage Karlsruhe]] stand, wurden die <sup>129</sup>I/I-Verhältnisse in den Baumringen gemessen.<ref>J. Hausschild, D. C. Aumann: ''Iodine-129 and natural iodine in tree rings in the vicinity of a small nuclear fuels reprocessing plant.'' In: ''Naturwissenschaften.'' Band 72, 1985, S. 270.</ref> Pflanzen beziehen ihr Iod hauptsächlich aus dem Bodenwasser. Das Iod im Bodenwasser kommt aus dem Boden selbst und dem Eintrag aus der Troposphäre. Da das Reservoire "Boden" mit 1000 Jahren Aufenthaltszeit sehr träge ist, sind jährliche Variationen, wie sie in den Baumringen beobachtet werden, auf den Eintrag aus der Atmosphäre zurückzuführen. Die Werte von Hausschild und Aumann wurden so skaliert, dass sich für die Jahre 1950–1970 eine gute Übereinstimmung ergab. Ab 1970 sind die Werte durch den lokalen Eintrag durch die Inbetriebnahme der [[Kerntechnische Entsorgung Karlsruhe|WAA Karlsruhe]] nicht mehr mit den Fiescherhorndaten vergleichbar.

=== Diskussion und Bewertung ===
Im Folgenden werden die anthropogenen Quellen des <sup>129</sup>I diskutiert:
* <sup>129</sup>I aus Bombentests
Die gemessenen <sup>129</sup>I-Kurven zeigen zwischen 1960 und 1965 nicht die Struktur des berechneten Bombenpeaks. Insbesondere fehlt in den Ioddaten der Hauptpeak von 1963. Eine mögliche Erklärung dieser Abweichung könnte sein, dass die Verteilung von <sup>129</sup>I in der Stratosphäre und seine Aufenthaltsdauer anders sind, als für die Spaltprodukte <sup>137</sup>Cs und <sup>90</sup>Sr, für die das Ergebnis dieser Modellrechnung hinreichend gut stimmt.
* <sup>129</sup>I aus militärischer Wiederaufarbeitung
Die <sup>85</sup>Kr-Kurve zeigt einen starken Anstieg um 1955. Grund hierfür ist die vor allem in den USA und der UdSSR (asiatischer Teil) durchgeführte militärische Aufarbeitung von Kernbrennstoffen zur Plutoniumgewinnung. Bei der Wiederaufarbeitung werden Edelgase wie <sup>85</sup>Kr vollständig und flüchtige Substanzen wie <sup>129</sup>I teilweise in die Atmosphäre abgegeben. In den Jahren bis 1970 stimmen die <sup>129</sup>I- und <sup>85</sup>Kr-Kurve weder in der Form noch in der Höhe überein. Daraus kann geschlossen werden, dass <sup>129</sup>I nicht wie <sup>85</sup>Kr emittiert und global in der Atmosphäre verteilt wird.
* <sup>129</sup>I aus ziviler Wiederaufarbeitung
Der Wiederanstieg des <sup>129</sup>I ab 1965 ist auf die Emissionen der Wiederaufarbeitungsanlagen (WAA) in La Hague (F) und Sellafield (GB) zurückzuführen. Da für zivile Zwecke Brennstäbe mit deutlich höherem Abbrand und damit entsprechend höherem <sup>129</sup>I-Gehalt aufgearbeitet werden, hat sich die <sup>129</sup>I-Abgabe dieser Anlagen stark erhöht.<ref name="DissWa" />

=== Radiologische Bewertung ===
Die Abgaben der europäischen Wiederaufarbeitungsanlagen führen zu einem <sup>129</sup>I-Fallout von 2·10<sup>7</sup> Atomen pro cm<sup>2</sup> und Jahr. Dies führt gemäß obigem Modell zu einer <sup>129</sup>I/I-Konzentration von 10<sup>−8</sup> in der Biosphäre. Werte dieser Größenordnung werden aktuell auch in Schilddrüsen gemessen.<ref name="Han93" /> Der radiologische Grenzwert für <sup>129</sup>I/I liegt bei 10<sup>−3</sup>, also einen Faktor 100000 darüber.

== Untersuchung weiterer Umweltreservoire ==
=== Untersuchung von Grundwasser ===
Iod und Chlor werden als Salze in Wasser gelöst und sind in Grundwasserströmen nachweisbar. Mit Iod-129 und Chlor-36 (Halbwertszeit 301.300 Jahre<ref>[[Chlor|Chlor-36]]</ref>) haben diese Elemente zwei langlebige Radioisotope, mit deren Hilfe eine Altersbestimmung von Grundwasserströmen gemacht werden kann. Ein grundsätzliches Problem dabei ist die Entstehung von Mischwasser, wenn angenommen werden muss, dass an mehreren Stellen "junges" Wasser eingetreten ist. In gleicher Weise muss der Effekt durch den Eintrag von Salzsole berücksichtigt werden. Insbesondere unterscheiden sich die <sup>129</sup>I und <sup>36</sup>Cl Signaturen, je nachdem, ob alte Sole mit altem Wasser hinzutritt oder alte Sole mit jungem Wasser. Nachweise dieser Art dienen der Untersuchung von Kohlenwasserstofflagerstätten, beispielsweise der [[Fruitland Formation]] (USA).<ref>G. Snyder, J. Fabryka-Martin: ''I-129 and Cl-36 in dilute hydrocarbon waters: Marine-cosmogenic, in situ, and anthropogenic sources.''  Applied Geochemistry, 22(3), 2007, 692-714. [[doi:10.1016/j.apgeochem.2006.12.011]]</ref>

=== Untersuchung der Tiefenwasserbildung im Nordatlantik ===
Iod-129 wurde und wird in großem Maße von den Wiederaufarbeitungsanlagen in Sellafield und La Hague ins Meer abgegeben. Bei Sellafield ist dies etwa 20 kg pro Jahr. Bei La Hague war der Wert bis etwa 1990 auch etwa in diesem Bereich. Danach stieg der Wert aufgrund des vermehrten Einstiegs in die zivile Wiederaufarbeitung auf etwa das zehnfache an.<ref>F. Yiou, G.M. Raisbeck, Z.Q. Zhou, L.R. Kilius, P.J. Kershaw: ''Improved Estimates of Oceanic Discharges of <sup>129</sup>I from Dellafield and La Hague''. International Conference on Environmental Radiochemistry, Oslo, Norway 1995</ref><ref>G.M. Raisbeck, F. Yiou, Z.Q. Zhou, L.R. Kilius: ''Marine discharges of I-129 by the nuclear reprocessing facilities of La Hague and Sellafield''. Radioprotection 32, 1997, S. 91.</ref>

Die Abgaben von Sellafield und La Hague vereinen sich in der Nordsee und ziehen zusammen mit dem [[Nordatlantikstrom]] nordwärts. So können an der Küste Norwegens von Süd nach Nord abnehmende Konzentrationen im Verhältnis <sup>129</sup>I/I gemessen werden. Da dies auch eine Folge der Verdünnung durch salzhaltiges Wasser des Nordatlantikstroms sein könnte wurden zusätzlich die <sup>129</sup>I-Konzentrationen im Verhältnis zu anderen Spaltprodukten wie <sup>137</sup>Cs und <sup>99</sup>Tc gemessen. Die verschiedenen Messungen sind gut mit einer deutlichen Erhöhung des Gesamtausstoßes um 1990 verträglich.<ref>G.M. Raisbeck, F. Yiou, Z.Q. Zhou, L.R. Kilius: ''<sup>129</sup>I as a Tracer of Reprocessing Discharges in the Arctic Oceans''. International Conference on Environmental Radiochemistry, Oslo, Norway 1995</ref><ref>F. Yiou, G.M. Raisbeck, G.C. Christensen: ''<sup>129</sup>I/<sup>127</sup>I, <sup>129</sup>I/<sup>137</sup>Cs and <sup>129</sup>I/<sup>99</sup>Tc in the Norwegian coastal current from 1980 to 1998''. Journal of Environmental Radioactivity 60, 2002, S. 61.</ref>

Im Nordatlantik kühlt der [[Nordatlantikstrom]] immer weiter ab, es kommt zur Bildung des [[Nordatlantisches Tiefenwasser|Nordatlantischen Tiefenwassers]]. Dieses fließt es über den Grönland-Schottland-Rücken Richtung Nordamerika, dann weiter nach Süden, um nach etwa 1000 Jahren die Antarktis zu erreichen. Längs dieses Weges kann nun Iod-129 als Tracer verwendet werden.<ref>H. N. Edmonds, Z.Q. Zhou, G.M. Raisbeck, F. Yiou, J. M. Edmond: ''Distribution and behavior of anthropogenic <sup>129</sup>I in water masses ventilating the North Atlantic Ocean''. Journal of Geophysical Research Atmospheres 106, 2001, S. 6881.</ref>

== Einzelnachweise ==
<references />

[[Kategorie:Nuklid]]
[[Kategorie:Radioaktiver Stoff]]